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能用太赫兹光看透物质吗 揭秘纳米世界的新神器

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引言 成功地在散射型近场光学显微镜系统中使用了太赫兹量子阱光电探测器来实现有效的信号收集。 光源是一个频率为4.2 THz的电泵浦太赫兹量子级联激光器,其频谱与THz QWP的峰值光响应相匹配。 敏感的THz QWP具有低噪声当量功率约为1.1 pW/Hz^0.5,光谱响应范围为2至7 THz,THz QWP的快速响应能力对于探测快速调制的THz光是至关重要的,这可以有效地抑制背景噪声。 纳米结构的THz图像展示了约95纳米的空间分辨率,相当于4.2 THz处的λ/752,对金条的边缘位置在THz近场图像中形成的条纹进行了实验研究和理论解释。 THz量子阱光电探测器增强的s-SNOM技术实现及应用 太赫兹成像技术因其在无损检测、生物医学感应和安全检查等方面的卓越优势而引起了显著的兴趣。 由于衍射极限的限制,传统THz成像系统的空间分辨率受限于亚毫米尺度,无法进行精细结构的纳米光学成像。 散射型近场光学显微镜已成为半导体、等离子体、生物学和介电系统纳米尺度研究的有效工具。 原子力显微镜的尖锐扫描探针被放置在样品表面附近,以获取高空间频率特性,通过在可见光到微波频率范围内运行的s-SNOM,可以获得纳米尺度的分辨率。 当前的THz技术可以与s-SNOM相结合,以提高THz成像系统的分辨率,在成像应用方面,THz量子级联激光器因其在高输出功率。 光束质量和电泵浦方案方面的优势而更受关注,特别是在2至5 THz的光谱范围内,这远远超出了普通THz源的能力。 由于其快速的时间响应、高灵敏度和成熟的制造技术,THz量子阱光电探测器可以解决这些问题,THz辐射可以诱导多重量子阱中受限电子的跃迁。 由于光载流子的固有短寿命,THz QWP通常具有皮秒级的响应时间,THz QWP和THz QCL的偏振可以设计成相互一致。 与基于时域光谱仪的商业s-SNOM设置相比,基于高功率QCL的系统有益于观察纳米尺度的石墨烯等离子体学、2D材料中的极化子映射和亚表面化学纳米鉴定。 宽谱THz QWP与光束合并的单片THz QCL阵列或QCL频率梳技术的结合可能改善基于QCL的s-SNOM的光谱范围和光谱分辨率。 报道了一种使用输出功率超过3 mW的4.2 THz THz QCL和快速敏感的THz QWP作为探测器的THz s-SNOM。 THz QWP光响应的谱峰位置可以通过多体效应进行准确设计,约95纳米的空间分辨率是可行的。 THz散射型近场光学显微镜系统中的探针增强效应与THz QCL性能分析 THz散射型近场光学显微镜系统的示意图如图所示,该THz近场成像系统采用自同相方案,具有双边对称光路。 并且不使用不对称的迈克尔逊干涉仪,以最小化由于光束分束器引起的THz能量损失,因为光束分束器会造成至少四分之三的能量损失。 电泵浦的THz QCL被放置在10 K的低温槽中,发射4.2 THz的光束,实验期间的湿度约为60%,通过使用可见激光作为THz光的引导,将发散的THz光束通过一个离轴抛物面镜进行聚焦。 散射的THz光束由OAP2收集,然后被M2、M1和ITO2反射,由另一个离轴抛物面镜聚焦到THz QWP上,实验中的离轴抛物面镜具有相同的焦距约为50 mm。 预期的聚焦点的腰半径为200 μm,在4.2 THz处,ITO镜子的反射率估计约为85%,通过测量反射前后的功率比进行估计。 当THz光束从远场照射到物体上时,物体会产生一个传播场和一个非辐射场,尽管传播场可以被远场探测器探测到。 但具有物体高空间频率信息的非辐射场被限制在近场空间内,并且随着距离的增加而呈指数衰减,探针的顶点在表面附近可以产生光学近场强度的增强。 对于太赫兹近场成像系统来说,从物体中获得高空间频率信息非常重要,太赫兹光由腰半径约为300 μm的THz QCL发出。 聚焦到样品和AFM探针的顶点上,探针处于敲击模式下工作,散射的THz光束通过振动探针靠近其机械共振频率Ω来调制。 调制的探针可以增强近场信号并将近场信号转换为远场Er+Es(Ω),在实验中应用了高阶调制方法,对Ω的高次谐波进行解调,以有效地抑制背景噪声。 THz QWP用于检测远场区域中的探针散射近场THz信号,THz QWP的检测信号由前置放大器放大,然后由锁相放大器在Ω的第n个谐波上解调,从而产生不同顺序的探针散射近场信号Sn。 为了在4.2 THz频率下演示探针增强效应,使用矩法求解器来模拟不同探针长度下的S2信号的变化,可以观察到类似于与半波长整数倍相对应的偶极子天线谐振的多个谐振峰,这与先前的研究一致。 系统中使用铂探头,其梗长约80 μm,机械共振频率Ω约为13 kHz,用于增强THz散射并提高信噪比,探针的敲击振幅约为300 nm。 显示了电泵浦的THz QCL和典型的45°切向光耦合THz QWP的示意图,由THz QCL发出的THz光可以与45°边缘面几何的MQW区域很好地耦合。 THz QWP探测器的敏感区域为400×400 μm,通过测量由THz辐射激发的THz QWP的光电流来实现THz检测。 值得注意的是,垂直偏振的入射光可以提高探针增强效应,在THz s-SNOM系统中采用了垂直偏振的THz QCL和THz QWP,以最大化THz近场信号。 底部展示了THz QCL和THz QWP的共同带结构,在连续波模式下,THz QCL在驱动电流为770 mA时可以产生3 mW的功率。 金膜上的THz近场显微成像与材料特性表征 首先对沉积在硅基底上的金膜进行纳米成像,该硅基底的电阻率约为1×10^4 Ω·cm,AFM拓扑图、可以观察到的金区域存在一个缺陷。 当使用S2信号来表征接口的另一部分时,可以清楚地在AFM相位和THz近场S2图像中看到一个明显的缺陷,以充分抑制不需要的远场背景信号。 从S1和S2信号可以分别估计相对THz信号值为0.75和0.15 V,S2信号的变化可以观察到更明显的上升。 该信号比S1信号弱5-10倍,通过将面板的平均信号除以面板的噪声,可以评估S1和S2信号的信噪比分别为8和4。 从金膜区域的图像中,S3的SNR约为1,为了获得更高的空间分辨率,使用了半径约为20 nm的探针。 这在一定程度上降低了SNR,S2信号的SNR与以前报告中在相同分辨率水平下的近场系统中的相似。 样品的光学特性通常可以从样品与具有已知介电常数的材料之间的对比中提取出来,在Au和Si基底之间。 S2信号的对比度被评估为约3.5,这与先前报告中的S2对比度相似,并且低于S3对比度,由于背景信号的影响。 为了定量确定THz近场成像系统的空间分辨率,对具有宽度约为1.5 μm的金纳米结构样品进行成像,金条在Si基底上的AFM拓扑图、AFM相位和THz近场图像分别在图4A-4C中呈现。 可以从图中的白线上的信号变化中计算出约110 nm的高度差,在THz近场图像中绘制了沿着THz图像中的黑线的THz近场信号的幅度。 根据拟合结果的导数函数的半峰宽可以得出约95 nm的空间分辨率,对应于4.2 THz时的λ/752左右。 在达到更高的分辨率水平时,可以使用更精细的采样,由于拓扑中的步进可能导致成像伪像,从而导致过度测量或低估,具有清晰材料边界和超光滑表面的样品有助于减少伪像的影响。 通过使用MoM对探针在Si-Au界面上进行栅格扫描的模拟,可以得到与实验结果相同水平的空间分辨率,可用分辨率几乎取决于探针的半径和探测器的灵敏度。 通过在相同谐波下使用更小的探针可以获得更高的分辨率,通过使用更高的谐波可以收集到更纯净的近场信号,从而获得更好的分辨率,但同时需要更敏感的探测器。 扫描不均匀样品的能力是评估s-SNOM系统性能的重要属性,通过THz近场成像系统获取了一个金样品的图像,图像大小为50 μm x 30 μm,AFM的扫描速率,包括前进和返回过程,设置为0.05 Hz/line。 可以计算出一个像素的扫描时间约为39 ms,代表信号采集和积分,较长的像素时间几乎是由于前置放大器的耗时信号采集过程,在AFM拓扑图和THz近场图像中都可以清楚地区分出一个宽度为15 μm的划痕。 可以在THz近场图像中观察到划痕的细微结构,但在AFM拓扑图像中不可见,给出了图中红线的高度值和图中蓝线的THz信号幅度。 在高度值和THz信号中,特别是在划痕的边缘,可以观察到明显的信号变化和良好的位置一致性,THz信号在划痕内部的变化可以比高度值提供更多的变化。 为了特别展示材料边缘的近场变化,使用THz纳米显微镜对硅基底上的金台阶边缘的光栅对象进行了成,光栅边缘的AFM拓扑图和THz近场图像。 通过更厚的探针,估计S2信号的SNR约为10,在THz图像中,可以清楚地观察到一些边缘条纹,特别是在光栅的界面处。 特别关注外部的暗色条纹和在边缘高地上的明亮条纹,这些条纹与可见光范围内的条纹不同,金在可见光范围内支持等离子体模式。 THz范围内的金条纹不受边缘共振的影响,数值模拟结果显示,THz光在尖端顶部和样品之间的间隙处高度集中,尖端和金之间的电场强度要比尖端和硅基底之间的电场强度更强。 当尖端扫描光栅的边缘时,形成了两个热点:一个位于尖端正下方,另一个位于样品的上部尖锐边缘,THz近场散射信号可以增加,并且在边缘区域出现明亮的条纹,其中仅显示了外部的暗色条纹。 当探针尖端远离高地时,由于曲线轮廓,尖端不会与其正下方的硅基底耦合,较小的折射率环境降低了尖端的有效极化率,并在边缘的近场图像中形成了外部的暗色条纹。 比较了拓扑和步进的SNR,使用更小的探针、更陡的界面和更大的扫描步进,可能降低了扫描尖锐步进和信号变化强度的可能性,由于SNR的增加,由噪声遮蔽的信号变化将变得更加明显。 报告了基于快速响应和敏感的THz QWP的THz s-SNOM的实现,THz QWP具有准确的光谱设计,可以在4.2 THz时与高功率的THz QCL很好地匹配。 这对量子器件的组合在3 THz以上的频率范围内被证明是THz近场成像系统的稳定解决方案,THz QCL和THz QWP的天然偏振特性有助于提高THz近场信号的尖端耦合效率。 总结 通过成像金纳米结构样品获得了约95 nm的分辨率,进一步研究了光栅对象的THz图像中的边缘条纹形成。 可以设计和使用具有更高耦合效率的THz QWP来提高THz s-SNOM系统的SNR,THz s-SNOM将成为2至5 THz频率范围内的纳米材料和生物医学样品的近场成像强大工具。 参考文献 [1] 祁春超,左都罗,孟凡奇,等.基于光放大的长脉冲抽运太赫兹激光[J].物理学报, 2009(7):6.DOI:CNKI:SUN:WLXB.0.2009-07-041. [2] 温亮生,伍剑,林金桐.控制光和信号光频差对太赫兹光非对称解复用器性能的影响[J].光学学报, 2003, 23(6):6.DOI:10.3321/j.issn:0253-2239.2003.06.004. [3] 逄焕刚,张志远.控制脉冲形状对太赫兹光非对称解复用器开关特性的影响[J].光学学报, 2001, 21(7):5.DOI:10.3321/j.issn:0253-2239.2001.07.028.

2023-09-06
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